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| - Le but de ce travail est l'élaboration d'adsorbants modèles pour l'étude de la réactivité de surface et des phénomènes d'adsorption de cations métalliques à l'interface solide – solution aqueuse. L'un des critères de choix de tels adsorbants est la répartition superficielle d'une charge électrique et à l'évolution de cette charge en milieu aqueux. Dans cet objectif, des silices mésoporeuses (SBA-15) fonctionnalisées par insertion contrôlée et en cours de synthèse d'hétéroatomes (Al, Zr, Ti) ont été préparées grâce à une sélection affinée de réactifs et à l'optimisation des conditions de synthèse et de traitement postérieurs (hydrothermal, micro-ondes, variation de pH, …). Une caractérisation approfondie de ces solides (morphologie, texture, propriétés superficielles) a permis de trouver le lien entre l'étape de préparation et la modulation des caractéristiques des adsorbants finaux. Cette caractérisation a fait appel aux méthodes classiques comme l'étude du réseau poreux par adsorption-désorption d'azote, l'analyse de la structure solide par la diffraction de rayons X et l'analyse élémentaire. Par ailleurs, les spectroscopies Raman, UV-Vis, FTIR ont permis d'évaluer le degré d'insertion des hétéroatomes, leur répartition et d'analyser de la nature des groupements OH de surface. Enfin les méthodes d'adsorption et de désorption, avec les techniques de calorimétrie associées en phases gaz et liquide avec l'utilisation de diverses molécules sondes (NH3, Butanol, H+/OH-) ont donné accès aux propriétés superficielles. Les isothermes d'adsorption d'ions ont montré les potentialités de ces solides en tant qu'adsorbant pour le traitement d'effluents liquides.
- This work deals with the development of model adsorbents for the study of surface reactivity and the adsorption of metal cations at the Solid-Liquid interface. One of the selection criteria for such adsorbents is an adequate surface distribution of the electric charge and its evolution in aqueous media. With this objective in mind, mesoporous silicas (SBA-15) functionalized by the controlled insertion of heteroatom (Al, Zr, Ti) during synthesis were prepared with an effort to select carefully the reagents and to optimize the synthesis and post-treatment conditions (hydrothermal treatment, microwave, pH variation, catalyst use, scaling up of the optimized synthesis). The advanced characterization of these solids (morphology, texture, surface properties) allowed establishing the relationship between the synthesis conditions and the modulation of the properties in the final adsorbents. The characterization methods included the study of the porous network using nitrogen adsorption-desorption, the analysis of the solid structure by X-Ray diffraction and the chemical analysis, as well as the evaluation of the degree of heteroatom insertion, its distribution and the analysis of the nature of surface OH groups with the aid of Raman, UV-Vis, and FTIR spectroscopies. Finally, the adsorption-desorption techniques in conjunction with calorimetry making use of various molecular probes (NH3, Butanol, H+/OH-) in gas and liquid phase provided valuable information about the surface properties. Measurements of the adsorption of ions gave indications for the potential uses of these materials as adsorbents for the liquid waste decontamination.
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