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| - Au cours de sa vie en réacteur nucléaire, l'assemblage combustible est soumis à de nombreuses modifications induites par l'irradiation. En particulier, le gonflement des pastilles de combustible qui se produit parallèlement au fluage de la gaine en alliage de zirconium, conduit à la mise en contact de ces deux matériaux, entraînant alors l’oxydation de la face interne de la gaine. D’abord locale avec la formation d’îlots ponctuels, la zircone ainsi créée tend à recouvrir entièrement la surface interne de la gaine avec la durée d’irradiation, jusqu’à former une couche continue d’environ 8 µm d’épaisseur. À fort taux de combustion, des excroissances de zircone s’ancrent dans la périphérie du combustible (qui est sous une forme restructurée) conduisant à un accrochage pastille/gaine. Ces travaux de thèse ont pour objectif d’apporter des éléments de connaissances sur : (1) l’interaction entre le dioxyde d’uranium (combustible) et le zirconium (gaine) à différentes échelles, et (2) les propriétés mécaniques de l’interface pastille-gaine. Pour ce faire, des caractérisations physico-chimiques par microsonde, MEB-FIB, MET et EDX, ainsi que des essais mécaniques par nanoindentation au niveau de l’interface pastille-gaine ont été réalisées sur des crayons combustibles irradiés en réacteurs à eau pressurisée. La microstructure de la couche de zircone s’avère complexe car elle a la particularité d’être composée de différentes phases (quadratique et monoclinique), de grains de tailles et formes différentes (quatre zones microstructurelles identifiées), et d’être implantée par de nombreux produits de fission issus des réactions de désintégrations dans le combustible. Ces produits de fission se présentent sous formes dissous dans la matrice zircone, condensés, ou encore de précipités métalliques et de bulles, formant notamment des systèmes complexes composés d’un assemblage de différents éléments. Il a pu être établit qu’il existait une interdiffusion U/Zr limitée à l’échelle de la couche de grains précisément localisés à l’interface ZrO2|UO2, et qu’il était nécessaire que le combustible en contact avec la zircone soit restructuré pour que survienne le phénomène accrochage à l’interface pastille-gaine. Enfin, la dureté et le module d’élasticité varient peu au sein de la zircone, en dépit d’une microstructure et d’une composition hétérogène de la couche.
- During the fuel irradiation in nuclear reactor, the fuel-cladding assembly is exposed to several irradiation-induced modifications. The fuel swelling coupled with cladding creep leads to a contact between the fuel and the cladding. The oxygen transport from the UO2 fuel to the zirconium layer induces progressively the Zr-cladding oxidation. This oxidation is initially local with the formation of islets. Then, with the increasing burnup of the fuel, it conducts to a continuous layer of about 8-µm thickness, localized at the fuel-cladding interface. At high burnup, zirconia growths anchor themselves in the periphery of the fuel (which is restructured) leading to pellet/cladding interlocking. The objective of this research work is to provide knowledge on: (1) pellet-cladding interaction at different scales, and (2) the mechanical properties of the pellet-cladding interface. In this objective, physicochemical characterizations by EPMA, FIB-SEM, TEM and EDS, as well as mechanical tests by nanoindentation at the pellet-cladding interface were carried out on fuel rods irradiated in French pressurized water reactors. The microstructure of the zirconia layer is complex because it is composed of different phases (tetragonal and monoclinic), grains of different size and shape (four microstructural zones identified), and is implanted by numerous fission products resulting from nuclear reactions in the fuel. These fission products can be dissolved in the zirconia matrix, condensed, or as metallic precipitates and bubbles, forming complex systems composed of an assembly of different elements. It has been established that U/Zr interdiffusion is limited to the scale of the layer of grains precisely located at the ZrO2|UO2 interface, and that it is necessary for the fuel in contact with the zirconia to be restructured so that the phenomenon of bonding at the pellet-cladding interface occurs. Finally, there was little variation in hardness and elastic modulus within the zirconia layer, despite the heterogeneous microstructure and composition of the layer.
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