| Attributes | Values |
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| type
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| Thesis advisor
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| Praeses
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| Author
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| alternative label
| - Impact de petites molécules organiques sur la nucléation du silicate de calcium hydraté
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| dc:subject
| - Béton
- Thèses et écrits académiques
- Nucléation
- Additifs
- Hydrates
- Séchage
- Nucleation
- Ciment Portland
- C-S-H
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| preferred label
| - Impact of small organic molecules on the nucleation of calcium silicate hydrate
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| Language
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| Subject
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| dc:title
| - Impact of small organic molecules on the nucleation of calcium silicate hydrate
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| Degree granting institution
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| Opponent
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| note
| - Les superplastifiants sont aujourd'hui couramment utilisés dans le béton pour améliorer sa mise en oeuvre et ses performances mécaniques. Ils ont généralement pour effet secondaire de retarder l'hydratation du ciment Portland, qui elle résulte de deux réactions simultanées : la dissolution des grains de ciment et la précipitation des hydrates de ciment. Les mécanismes responsables de ce retard, qui se traduit par des temps de prise plus long, restent cependant largement inexpliqués. Le présent travail vise à résoudre cette énigme du point de vue de la formation des hydrates de ciment et en utilisant quatre petites molécules organiques comme modèle de superplastifiants. En particulier, l'impact de ces composés organiques sur la nucléation homogène de l'hydrate de silicate de calcium (C-S-H) a été étudié en détail. Le travail s'est également concentré sur la détermination de la force motrice de la nucléation (et de la dissolution) et donc sur la détermination et la modélisation de la formation de complexes organiques avec les espèces aqueuses de calcium, de silicate et d'hydroxyde. Un riche éventail de complexes mono- et poly-nucléaires entre les molécules organiques et les ions calcium, hydroxyde et silicate a été trouvé. La formation de ces complexes a été modélisée avec succès avec le programme de spéciation PHREEQC. Cela a permis de comparer et de quantifier l'impact des molécules organiques sélectionnées sur la vitesse de nucléation du C-S-H. Le taux de nucléation a été corrélé au pouvoir complexant des molécules organiques. En outre, une modification du chemin de formation du C-S-H a été trouvée pour laquelle la complexation organique avec les ions silicate et calcium semble jouer un rôle crucial. Plus généralement, le pouvoir retardateur des molécules sur l'hydratation de l'alite, la principale phase minérale du ciment Portland, s'est avéré être bien corrélé avec leur impact sur la vitesse de nucléation du C-S-H.
- Superplasticizers are nowadays commonly employed in concrete to improve its workability and mechanical performance. They generally have the side effect of retarding the hydration of Portland cement which results from two simultaneous reactions: the dissolution of cement grains and the precipitation of cement hydrates. The mechanisms responsible for this retardation and thus delay the setting time of cement remain however largely unexplained. The present work intended to tackle this puzzle from the perspective of cement hydrate formation and employing four small organic molecules as model for superplasticizers. In particular, the impact of these organics on the homogeneous nucleation of calcium silicate hydrate (C-S-H) was studied in detailed. The work further focused on the determination of the driving force of the nucleation (and dissolution) and thus on the determination and modeling of the ion speciation and organic complex formation with calcium, silicate and hydroxide aqueous species. The selected organics whether charged or neutral were all found to form a rich zoo of mono- and poly-nuclear complexes not only with calcium and hydroxide ions but also with silicate species. They were further successfully modeled with the speciation program PHREEQC. This allowed to compare and quantify the impact of the selected organic molecules on the nucleation rate of C-S-H. The nucleation rate was correlated to the complexation power of the organics. A modification of the C-S-H nucleation pathway induced by the organics was found for which the organic complexation with silicate and calcium ions seems to play a crucial role. More generally, the retardation power of the molecules on the hydration of alite, the main mineral phase of Portland cement, was found to correlate well with their impact on the nucleation rate of C-S-H.
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